锂离子电池的安全问题是目前制约电动汽车发展的关键瓶颈之一。单晶高镍三元（NCM）材料，在长循环期间具有比传统多晶材料更高的循环稳定性，近来年受到人们广泛的关注。然而，该单晶材料在高压循环后，表现出严重的结构不稳定性和容量衰减。理解单晶NCM在高压下失效行为，揭示材料结构变化与电池性能衰减的关联机制，对高容量、高安全锂电池技术的发展具有重要意义。
王家钧教授团队关于单晶三元正极材料在高电压下衰减行为的研究取得重要进展，深入解析了高压下高镍单晶NCM正极材料的结构演化和退化机理。相关成果“Surface Regulation Enables High Stability of Single-Crystal Lithium-Ion Cathodes at High Voltage”发表于Nature Communications (2020, 11(1): 3050)。本研究采用同步辐射X射线光谱和纳米层析成像技术，明晰了单晶NCM材料表面化学、内部应变和容量衰减之间的相关性。通过operando TXM（现场X射线透射成像）技术，直接观察到表面化学与颗粒反应均匀性之间的内在关系。同时，研究发现颗粒中非均一的相分布是导致颗粒内部产生应变累积和循环过程中的结构/性能退化的主要原因。表面化学调控可以诱导单晶体均匀的相分布，有助于提高表面化学和电化学的稳定性。基于此，团队对初始单晶NCM材料的表面进行锂化处理，显著提高了高压下的循环稳定性。此研究为单晶颗粒的微观结构和化学演化提供了新的线索，并对颗粒级的衰退机理提供了新的见解，从而指导了具有改进的电化学和安全性能的先进单晶电池材料的发展。
近年来，王家钧教授课题组一直致力于高容量锂离子电池的安全和失效分析的研究，尤其在在电池材料三维可视化分析与构筑方面取得了诸多成果。团队先后对富锂锰基正极材料的稳定性行为和固态锂电池界面的各向异性失效机制进行了深入的研究，并受邀对锂电池失效分析方法和材料/界面调控进行展望。该工作得到了中科院物理所苏东研究员的支持和帮助。论文第一作者是王家钧教授课题组博士研究生张芳。研究工作得到国家自然科学基金重点基金（U1932205），黑龙江省自然科学基金重点项目（ZD2019B001），以及yl23411永利科学家工作室的大力资助和支持。
